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二氧化钛、氧化锌基纳米结构薄膜的改性和光催化


半导体光催化技术已经成为解决环境污染与能源短缺两大未来发展难题的有力武器,因其具备光化学稳定、紫外光光催化效率高、环境友好、成本低廉等优势,在制备光伏电池、生产清洁能源、光降解水体与气体中污染物等领域受到广泛关注。

目前研究最广、应用最多的光催化剂之一就是宽禁带半导体二氧化钛,直接带隙半导体氧化锌是二氧化钛外另一种有前途的半导体光催化材料。这两种材料的带隙宽度十分接近,但由于仅对紫外光有响应,其实际应用受到极大限制。虽然近年来已经展开了大量光催化剂半导体的改性工作,但研究对象大部分还是粉末材料,且主要依靠化学改性对其能带结构、表面态等产生影响,进而在光催化中提高催化效率或是扩展吸收光谱范围。

目前,光催化剂与技术的发展依然面临着如何控制成本、扩展光响应范围、提高效率、提高产品循环使用率、简化产品回收等问题的挑战。

二氧化钛氧化锌作为主要的研究对象,进行合成、光催化、物理与化学双重改性的应用研究,重点发展高效的新型二氧化钛、氧化锌基光催化剂。研究主要分成三大块:第一部分,采用新颖、简单的制备工艺,直接在二氧化硅蛋白石模版中,通过液相沉积的方法制备具有介孔和有序大孔分等级结构、氟与氮共掺杂的二氧化钛薄膜。该结构从光子晶体反蛋白石的三维有序大孔结构的基础上衍生出的,是一种具有可见光响应、良好的循环性能、光吸收增强、回收简便的光催化剂薄膜材料。

探讨样品的可见光催化响应机制,并分析光子晶体反蛋白石结构对慢光子效应与多重散射效应中的重要效应。发现连续波长光激发的光催化反应,多重散射效应和慢光子效应相比,引发的光化学放大作用更加明显。

第二部分,在氧化锌反蛋白石的基础上,对二氧化钛进行选择性腐蚀和液相沉积,得到成分和拓扑形貌可控的氧化锌/二氧化钛复合反蛋白石薄膜。和一般密堆积排列三维有序大孔的反蛋白石不同,生成样品可兼具非密堆积三维有序大孔结构及特殊的联通通道。

通过改变液相沉积时间,可以轻易控制反蛋白石的孔壁厚度与膜组分。研究反应所得反蛋白石的组分变化机理及拓扑形貌,发现组分和拓扑形貌均对反蛋白石薄膜的光催化性能存在显著的影响。

第三部分,采取简单的离子交换法,将硫化银添加至负载硫化镉的氧化锌纳米柱阵列二元结构中,得到负载硫化镉/硫化银的氧化锌一维纳米柱阵列三元结构,并对其结构进行表征。对比研究一元、二元、三元氧化锌纳米柱阵列结构的光催化性能,提出三元结构的紫外光催化效果增强机理与光生电荷迁移机制。系统性研究二氧化钛、氧化锌基纳米结构薄膜光催化剂的制备、催化性能、改性,从物理及化学概念两个方面共同设计与改性光催化剂,制备可见或紫外光光催化活性增强的薄膜光催化剂。



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